Das Verbreitungsgebiet des Großen Windröschen erstreckt sich von Europa über Russland bis zur Mongolei und China. In Europa kommt es insbesondere auf den kalkhaltigen Böden der Mittelgebirge bis in eine Höhe von etwa 1.600 m vor.

Das Große Windröschen wächst als sommergrüne, ausdauernde krautige Pflanze und erreicht eine Wuchshöhe von 15 - 40, selten bis zu 50 cm. Als Speicher- und Überdauerungsorgan dient ein verzweigtes, kurzes Rhizom mit einem Durchmesser von 10 - 15 mm. Die drei bis neun grundständigen Laubblätter sind in Blattstiel und Blattspreite gegliedert. Ihr flaumig behaarter Blattstiel 5 - 20 cm lang mit verbreiteter Basis. Ihre ziemlich derbe Blattspreite ist bei einer Länge von 2 -  5 cm sowie einer Breite von 3 - 8 cm im Umriss herzförmig-pentagonal mit herzförmiger Spreitenbasis und tief handförmig, meist drei- oder manchmal fünfteilig eingeschnitten. Die Blattunterseite ist entlang der Blattnerven fein-flaumig behaart und die -oberseite ist fast kahl. Die Blattabschnitte sind sitzend. Das mittlere Blattsegment ist rhombisch oder verkehrt-eiförmig-rhombisch, dreilappig mit gelappten und spärlich gezähnten Rand. Die seitlichen Blattsegmente sind ungleich zweiteilig und schief fächerförmig. Die Grundblätter entfalten sich erst nach der Blütezeit vollständig.

Das Große Windröschen wächst in Europa in lichten Busch- und Kiefernwäldern, insbesondere in Schneeheide-Kiefernwäldern und Kiefern-Steppenwäldern, auf Halbtrockenrasen und in Heiden. Eichenwaldlichtungen, Waldsäume, Böschungen und Hohlwege zählen zu den gerne besiedelten Standorten. Es besiedelt in Mitteleuropa in den Mittelgebirgen mit kalkhaltigem Gestein trockene Gebüsche und sie Säume lichter Trockenwälder, es geht aber auch in aufgelockerte Kiefernbestände.